［本站讯］近日，山东大学化学与化工学院、国家胶体材料工程技术研究中心张茂杰教授团队在有机太阳能电池给体材料设计领域取得重要进展。该团队通过硅氧烷官能化的分子工程策略，设计开发出新型三元无规共聚物给体材料DN1，首次在单一聚合物体系中同步实现了高光电转换效率、精准活性层形貌调控与优异非卤溶剂加工性的协同优化为下一代可规模化、可持续的有机光伏技术提供了核心材料解决方案。相关研究成果以“High-Efficiency Organic Solar Cells Enabled by Siloxane-Functionalized Pyrazine Terpolymers: Synergizing Performance, Morphology Control, and Non-Halogenated Solvent Processability”为题，发表于国际材料科学领域顶级期刊Advanced Materials（影响因子:26.8）。论文通讯作者为张茂杰教授、吴敬男，博士研究生侯文文为第一作者，山东大学为第一通讯单位。
有机太阳能电池凭借质轻、柔性、半透明、可通过印刷技术实现低成本大规模制备等独特优势，被公认为下一代可持续光伏技术的核心发展方向之一。张茂杰教授研究团队长期致力于有机光伏聚合物给体材料的分子设计与器件工程研究，通过系统的分子工程策略实现了材料性能的阶梯式提升，形成了具有完全自主知识产权的宽带隙聚合物给体材料体系。该团队于2015年自主设计合成的经典宽带隙聚合物给体PM6（Adv. Mater. 2015, 27, 4655），凭借优异的光电性能、良好的普适性与加工稳定性，在基于富勒烯、非富勒烯以及聚合物受体等各类有机光伏器件中均展现出卓越性能，现已成为有机光伏领域应用最广泛的标杆性给体材料。
图1 光伏材料的化学结构、模拟计算、能级与吸收、二元器件等
在此基础上，研究团队创新性提出缺电子单元三元共聚调控策略，对聚合物的聚集态结构与光电性能进行优化：（1）2020年，通过引入噻唑并噻唑（TTz）缺电子单元，开发出批次重复性优异的PM1共聚物。该材料通过协同优化结晶性、给体-受体相容性及电荷迁移率，将单结有机太阳能电池效率提升至当时国际领先水平（Nat. Commun.2020,11, 46）。PM1作为PM6的升级换代材料，在与Y6、L8-BO、BTP-eC9等主流非富勒烯受体匹配的器件中展现出优异的光电性能与稳定性，已成为当前有机光伏领域极具产业化潜力的新型明星给体材料。（2）2021年，将联噻唑（BTz）缺电子单元嵌入PM6主链构建PM6-Tz20 共聚物，实现了活性层中相区尺寸的有效调控，使器件填充因子实现大幅提升（Angew. Chem. Int. Ed.2021, 60, 2322）。（3）2022年，通过引入酯基取代吡嗪（DTCPz）缺电子单元开发PMZ系列共聚物，系统揭示第三组分对降低聚合物HOMO能级、增强分子结晶性的双重作用机制，阐明了其对能级梯度与相分离行为的调控规律（Chem. Eng. J., 2022, 137424）。（4）2025年，将TTz单元整合至PM7主链构建PM7-TTz50共聚物，构建PM7-TTz50，通过协同优化溶解性、增强分子有序堆积与电荷传输，显著提升了材料的非卤化溶剂加工性能（Adv. Energy Mater.2025, 15, 2500024）。上述研究成果构建了目前综合性能最优异、研究最广泛的宽带隙聚合物给体材料体系。
在本次最新研究中，团队延续并升华了前期的三元共聚分子设计理念，创新性地将硅氧烷官能化、构象刚性且具有吸电子的DTCPz-SiO单元区域无规地引入D18聚合物主链中，制备得到DN1（5mol%）和DN2（10mol%）两种新型三元共聚物。该分子设计策略将硅氧烷基团的独特优势与缺电子单元的电子结构调控作用相结合，实现了材料光电性能、聚集行为与加工性能的协同优化。优化后的三元共聚物DN1展现出优异性能：在氯仿加工条件下实现了20.1%的光电转换效率，在非卤溶剂加工条件下仍能保持约19.5%的效率。DTCPz-SiO单元发挥了多重核心作用：其构象刚性与分子内非共价相互作用可增强主链平面性、强化π-π堆积，同时抑制过度聚集；改善材料在非卤溶剂中的加工性，并精细调控给体-受体的相容性；加深HOMO能级，提升开路电压；引入DTCPz-SiO可加速结晶，同时缓解三元共聚物对层状有序性的削弱，从而维持有利于高效电荷传输的分子堆积。这些协同效应使BHJ中形成了优化的纤维状相分离形貌，实现了高效的界面电荷转移、平衡的空穴/电子迁移率，并抑制了非辐射复合。
此外，基于DN1:L8-BO:AITC的三元OSCs在氯仿和非卤加工条件下的PCE分别进一步提升至20.9%和20.0%。这种小于5%的效率损失优于大多数可非卤溶剂加工的有机太阳能电池，符合工业卷对卷制造的需求。综上，将硅氧烷连接的构象刚性构筑单元引入给体聚合物，解决了效率、形貌控制与非卤溶剂加工性之间长期存在的权衡难题，为有机太阳能电池的分子工程与可持续发展提供了通用框架。
相关研究成果得到山东省自然科学基金、山东省泰山学者项目、山东大学杰出中青年学者和山东大学齐鲁青年学者计划的资助和支持。山东大学结构成分与物性测量平台为材料结构表征提供了重要支持。
